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浅析反型有机太阳能电池中聚乙烯亚胺/氧化锌电子缓冲层的制备及性能

作者:2017-02-13 17:20阅读:文章来源:未知
  有机太阳能电池由于其低成本、质轻、柔性等特点受到人们的广泛关注。通过人们对材料、工艺和器件结构的不断优化,其光电转换效率也在不断提高,目前聚合物太阳能电池的光电转换效率已超过10%。在器件结构方面,反型器件结构由于其优越的稳定性,成为有机太阳能电池的研究的重点方向之一。在反型有机太阳能电池中,电子缓冲层材料介于导电玻璃和有机活性层之间,起到传输电子和阻挡空穴的作用。目前常用的电子缓冲层材料分为有机材料和无机材料两大类,有机材料有聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚乙烯亚胺(PEI)等,无机材料有ZnO、TiOx、Cs2CO3等。PEN、PEI等有机材料由于其本身电子迁移率较低,通常需要对膜厚有严格控制。无机电子缓冲层材料跟有机材料的相容性较差,接触电阻一般较大。在众多电子缓冲材料中,ZnO的应用最为广泛,原因是其材料本身电子迁移率较高,合成工艺易于控制、成本较低、透光性较高,而且满足大规模生产的工艺要求。
  1实验部分
  1.1材料与仪器
  醋酸锌(Zn(AC)2·2H2O)、甲醇,上海埃比化学试剂公司;氢氧化钾(KOH),天津博迪化工有限公司;六次甲基四胺(C6H12N4)、氧化钼(MoO3),天津巴斯夫试剂公司;聚乙烯亚胺(PEI)、P3HT、PCBM,美国Aldirch-sigma公司。
  透射电子显微镜,JEM-2100型,日本JEOL公司;X射线粉末衍射仪,D/MAX-2500/PC型,日本Rigaku公司;紫外-可见吸收光谱仪,Cary500型,美国Varian公司;太阳能电池测试系统,Keithley2400型,美国吉时利公司。
  1.2实验方法
  1.2.1ZnO纳米颗粒的制备
  2.95g二水醋酸锌(13.4mmol)溶解在125mL无水甲醇溶液中,磁力搅拌并加热到60℃,作为A溶液。1.48g氢氧化钾(85%,23mmol)溶解在65mL无水甲醇中,作为B溶液,然后将B溶液缓慢加入A溶液当中。混合溶液首先变浑浊,然后在5min逐渐变澄清,1.5h后逐渐变浑浊,说明有纳米ZnO颗粒生成,随着反应时间的延长,颗粒逐渐由小变大,待反应达到3h后停止实验。停止加热和磁力搅拌,待沉淀沉降后倒掉上层清液,用水和乙醇离心洗涤5遍,除掉KOH残余。最后将制备的ZnO颗粒溶解在正丁醇当中,形成均一的半透明溶液,直接旋涂成ZnO薄膜作为有机太阳能电池电子传输层材料。
  1.2.2器件的组装
  首先刻蚀铟掺杂氧化锡透明玻璃(ITO),使玻璃片局部覆盖ITO导电层,然后将刻蚀好的ITO在乙醇、丙酮、水中超声洗涤数次,然后氮气吹干备用。将洗涤干燥后的ITO放入氧气等离子体气氛中进一步处理、去除表面可能存在的有机小分子杂质,同时在表面引入大量羟基结构,使表面更亲水。通过旋涂设备,将ZnO纳米颗粒溶液旋涂到处理后的ITO片子上,旋涂的转速是3000r·min-1。旋涂后的ZnO薄膜充当电子缓冲层材料,在空气中加热处理,处理温度从100~350℃不等。根据需要在ITO或ITO/ZnO表面上旋涂PEI,质量分数为1%。然后旋涂活性材料P3HT(10mg·L-1)和PCBM(8mg·L-1)的氯苯溶液,加热到100℃并保温15min。最后,将带有活性层的片子用放到蒸镀仪器当中,沉积10nmMoO3和100nm银作为另一个电极,完成器件的组装并测试效率等参数。
  2结果与讨论
  颗粒大小比较均匀,颗粒显示棒状结构,纳米棒的宽度5~6nm,长度约十几纳米。ZnO属于纤维锌矿晶体结构,对应的晶体卡片号为JCPDS36-1451。多数衍射峰宽较宽的原因是因为ZnO颗粒的尺寸较小,表面的结构的缺陷占了很大比例,造成面间距分布相对较宽。但其中的(002)峰较窄,说明纳米粒子的形貌具有取向性,通过谢乐公式D=Kλ/Bcosθ估算纳米颗粒的大小。其中K为Scherrer常数,若B为衍射峰的半高宽,则K=0.89;D为晶粒垂直于晶面方向的平均厚度(nm);B为实测样品衍射峰半高宽度,单位为弧度(rad);θ为衍射角,单位为弧度(rad);λ为X射线波长,为0.154056nm。根据(100)衍射峰的半峰宽可以计算得到纳米颗粒的大小为6nm左右,这跟SEM照片中的纳米棒的宽度相一致。而通过(002)衍射峰的缝宽计算得到纳米颗粒的尺寸约为15nm,说明沿着(001)方向,颗粒的尺寸较大。
  电池的核心思想是改善ITO与ZnO纳米颗粒接触界面存在的问题。首先通过PEI溶液在ITO表面形成一PEI薄层。通过正负电荷的相互作用,PEI的氨基可以吸附到带负电荷的ITO表面。由于正负电荷在ITO表面形成特定的电场,从而改善了ITO表面的功函数,理论上可以降到-4.2eV左右,接近ZnO导带的位置。因此,通过PEI修饰ITO表面可以减小ITO和ZnO纳米颗粒之间的接触电阻。基于PEI/ZnO作为电子缓冲层材料,器件的短路电流为11.7mA·cm-2,开路电压为0.57V,填充因子为0.55,最终效率为3.67%。为了进一步验证PEI的作用本质,也对ITO/ZnO/PEI进行了表征,器件的制备方法是在ITO表面旋涂ZnO后旋涂PEI层,保证其他层的旋涂和加热条件相同,但器件结果较差,短路电流为9.6mA·cm-2,开路电压为0.51V,填充因子为0.50,光电转换效率为2.85%。这远低于基于ITO/PEI/ZnO的有机太阳能电池的结果。在ITO表层一层PEI小分子将构成如图所示的电场方向,这一方面拉近ITO和ZnO的能级匹配性,另一方面是复合电子传输层的优异的光学性质,通过界面的调控作用,使得多层膜结构对光的减反射作用,提高了光的透过性。也就是说更多的光转化为电流。因此,对比单独PEI和ZnO作为电子缓冲层的器件,复合的电子缓冲层设计兼顾了两者的优势,其光电转换效率达到3.67%,比单独ZnO作为电子缓冲层的电池提高了6%,比单独PEI作为电子缓冲层提高了20%。
  3结论
  研究了ZnO纳米颗粒电子缓冲层在太阳能电池中的应用,通过在ITO和ZnO层之间引入PEI层可以明显降低电子传输的电阻。其原因是PEI/ZnO的构建,一方面使界面能级匹配性提高,有利于电子的定向传输,减小了电子从ZnO到ITO的传输电阻;另一方面减小了界面对光的反射,从而起到对可见光的增透作用。基于ITO/PEI/ZnO的P3HT:PCBM的反型太阳能电池的光电转换效率达到3.67%,比单独ZnO作为电子缓冲层的电池提高了6%,比单独PEI作为电子缓冲层提高了20%。进一步明确了界面理论对有机太阳能电池的重要性,为开发更高效率的电子缓冲层材料提供了深入的理论和实验基础。
 

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